Comprendre le comportement complexe des solides excités par la lumière

Un physicien rennais a contribué à montrer qu'il fallait dépasser l'approximation de Born-Oppenheimer pour rendre compte des transformations ultrarapides d'un cristal illuminé par un flash laser. Publication dans Nature Physics (29 juin 2023).
Structure du vanadium : copyright POWERlab / 2022 EPFL

Utilité et limites de l’approximation de Born-Oppenheimer en physique ultra-rapide

Les scientifiques ont souvent besoin d'utiliser des approximations pour comprendre les phénomènes complexes qui se déroulent dans la matière.

Par exemple, l'approximation adiabatique dite de Born-Oppenheimer considère que le mouvement des noyaux atomiques est beaucoup plus lent que celui des électrons. Cela simplifie les calculs, en permettant de séparer les processus qui se produisent très rapidement, de ceux qui sont beaucoup plus lents.

Techniquement, on considère que les électrons s'adaptent rapidement aux mouvements des noyaux, simplifiant ainsi le problème.

Mais cette approximation ne tient plus dans les cas où les mouvements atomiques et électroniques ont lieu à des vitesses comparables. Jusqu’à présent, il a été difficile d'observer expérimentalement un tel phénomène dans un matériau solide. Cette étape était pourtant indispensable, car on ne peut pas construire de théorèmes physiques robustes sans connaître les limites des approximations qu’ils mettent en jeu.

Quand électrons et atomes se déplacent à vitesses comparables

En étudiant le dioxyde de vanadium VO2, un matériau qui subit une modification ultrarapide de sa structure cristalline lorsqu’il est illuminé par un flash laser, les chercheurs ont mis en évidence le rôle inattendu des forces non-adiabatiques.

À Rennes, la contribution à ce résultat est venue d'Ernest Pastor, titulaire d'une chaire de professeur junior CNRS au sein du département Matériaux et Lumière de l'Institut de Physique de Rennes (Université de Rennes/CNRS).

Leurs observations ont consisté en une suite très rapprochée de mesures ultra-rapides de diffraction des rayons X d’un cristal de VO2, effectuées à l'accélérateur SACLA au Japon. Ils ont ainsi réussi à créer un véritable film de la transformation du matériau à l’échelle atomique, après son excitation par le flash laser.

Cette expérience permet l'observation des pics de Bragg qui renseignent sur les changements de l’arrangement moyen des atomes au sein du matériau. D’autre part, elle permet l’observation d’un second phénomène, la « diffusion diffuse très faible » (very low diffuse scatter), qui renseigne sur les déplacements atomiques aléatoires, et donc sur les fluctuations de la structure du solide.

Nécessité de dépasser l’approximation de Born-Oppenheimer

Les chercheurs ont effectué leurs mesures à deux températures initiales distinctes. Si l’approximation de Born-Oppenheimer s’était vérifiée, ces différences de températures auraient dû engendrer des dynamiques elles aussi différentes au sein du solide. De façon surprenante, les pics de Bragg et les signaux diffus ont répondu pratiquement en même temps, et ceci indépendamment de la température initiale. Une telle observation suggère qu'immédiatement après l’excitation par le flash laser, les électrons exercent des forces supplémentaires qui jouent un rôle critique sur la transformation de la structure du matériau.

Cette étude a donc mis en évidence la nécessité de ne plus se satisfaire de l'approximation de Born-Oppenheimer pour expliquer le comportement complexe des solides excités par la lumière.

Perspectives

Ernest Pastor conclut : "Bien que très fondamentaux, ces travaux sont une étape supplémentaire vers l’utilisation de la lumière pour le contrôle à la demande des matériaux. Parmi les applications technologiques envisageables : des commutateurs rapides, mais aussi des dispositifs de transmission et de stockage de données."

Référence

Ultrafast lattice disordering can be accelerated by electronic collisional forces
de la Peña Muñoz, G.A., Correa, A.A., Yang, S., Delaire, O., Huang, Y., Johnson A.S., Katayama, T., Krapivin, V., Pastor, E., Reis, D.A., Teitelbaum, S., Vida, L., Wall, S. et Trigo, M.
Nature Physics, 2023, doi: 10.1038/s41567-023-02118-z